مولر ریاست دفتر پرواز فضایی سرنشین‌دار در مقر واشنگتن ناسا را در سالهای 1963 تا 1969 و در طول برنامه‌های جمینی و آپولو برعهده داشت. در آن زمان، وی سه مرکز پرواز فضایی سرنشین‌دار ناسا را تحت یک سیستم مدیریت درآورد و رویکردی را برای آزمایش معرفی کرد که منجر به فرود انسان بر روی ماه تا آخر آن دهه شد. وی همچنین نقش مهمی در طراحی نخستین ایستگاه فضایی آمریکا ایفا کرد و از یک سیستم حمل‌ونقل فضایی قابل استفاده مجدد حمایت کرد که به شاتل فضایی معروف گشت.
با اینحال مولر در ناسا نماند تا ارتقای شاتل را ببیند یا شاهد پرتاب ایستگاه Skylab در سال 1973 باشد. وی در سال 1969، چهار ماه پس از نخستین فرود آپولو بر روی ماه، از کار در سازمان فضایی استعفا داد و به صنعت بازگشت. وی به عنوان معاون مدیرعامل شرکت General Dynamics و رئیس و مدیرعامل شرکت System Development به فعالیت خود ادامه داد.
مولر پیش از پیوستن به ناسا، برنامه‌های هوافضا را در شرکت Ramo Wooldridge مدیریت می‌کرد و در آنجا کار رهبری بازبینی طرح سیستم‌های هدایت موشک‌های بالستیک اطلس و تیتان را بر عهده داشت. وی همچنین مدیر برنامه فضاپیمای Pioneer 1 بود که به عنوان نخستین فضاپیمای ناسا در سال 1958 به فضا ارسال شد.
مولر در نهایت به برنامه مطلوب خود برای توسعه روشی کم‌هزینه به منظور دستیابی به فضا بازگشت و از سال 1995 تا 2004 به شرکت هوافضای Kistler پیوست.
وی در سال 1999 عنوان کرد: من کاری را انجام می‌دهم که قرار بود برای شاتل فضایی انجام دهم و آن، ساخت یک خودروی پرتاب کاملا قابل استفاده مجدد است.
شرکت Kistler در سال 2010 و چهار سال پس از اینکه توسط ناسا برای ارائه خدمات باربری به ایستگاه فضایی بین‌المللی انتخاب شد، اعلام ورشکستگی کرد و هیچگاه نتوانست سیستم پرتاب K-1 خود را به پرواز دربیاورد.
مولر علاوه بر موقعیت‌های شغلی‌اش، از سال 1969 تا 1982 به عنوان رئیس موسسه هوانوردی و فضانوردی آمریکا و از سال 1982 تا 1997 به عنوان رئیس آکادمی بین‌المللی کیهان‌نوردی خدمت کرده بود.